
salen催化氧化环己烷制备环己酮
作品编号:SWHX0080 开发环境: WORD全文:23页 论文字数:8800字 此salen催化氧化环己烷制备环己酮毕业设计完整版包含[论文] |
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本文制备了[Fe(Ⅲ)(salen)Cl]、[Mn(Ⅲ)(salen)Cl]和[Co(Ⅱ)(salen)]三种催化剂,并将其应用于环己烷催化氧化的工艺中。催化剂采用傅立叶红外光谱进行表征。实验以H2O2和过氧化氢叔丁基为氧化剂,乙腈或丙酮作为溶剂,在60℃的温度下反应。实验发现以丙酮为溶剂,[Co(Ⅱ)(salen)]为催化剂的过氧化氢体系中反应6小时,环己烷的转化率高达62.5%。探讨了环己烷催化氧化下的反应机理。
本文通过对仿生催化剂的对比,采用salen系列催化剂进行实验,发现[Co(Ⅱ)(salen)]具有很高的催化性能及选择性。并通过对不同溶剂的比较,筛选出最佳溶剂及催化剂。
实验中用15ml乙腈作为溶剂,再加入16.7ml环己烷和5ml过氧化氢,以及0.5g催化剂,在60℃的温度下反应4小时。采用此方法对各种不同催化剂的比较,在同一溶剂乙腈中反应四小时的催化情况如下表1所示。
实验中所用的两种氧化剂在不同温度中释放的氧气也有所不同。因此对实验进行了不同温度的反应比较。在20℃,40℃,60℃三个不同温度的比较,采用乙腈作溶剂,过氧化氢为催化剂,用16.7ml环己烷、5ml过氧化氢、15ml乙腈、0.5g催化剂进行反应,其催化效果如下表3所示。
由反应机理可以知道,氧化剂既是氧源,也促进了自由基的产生。在温度较高的情况下,有利于催化剂的活化,使自由基更容易产生,从而加快了反应的进行。在较低温度下,催化剂相对稳定,不利于反应的进行。
不同催化剂对氧化剂的催化作用也不同,实验表面salen钴的催化作用较好。
通过上述的催化效果比较,在反应温度为60℃时,以乙腈为溶剂的[Co(Ⅱ)(salen)]催化体系的环己烷催化氧化转化率达到了33.6%,选择性达到98.2%。而以丙酮为溶剂则达到62.5%的高转化率。
本文在环己烷催化氧化方面只是做了初步的了解,所做的实验也不够系统、不够全面,本人觉得还有以下几方面值得改进:
1.实验中对催化剂的回收过程中,由于有无水硫酸钠夹杂其中,使回收的催化剂杂质较多,重复性差,可在加入无水硫酸钠前先将催化剂滤出回收。
2.实验中对反应控制的时间方面的工作还不足,应该多做这方面的研究,找出最合适的反应时间。
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实验中用15ml乙腈作为溶剂,再加入16.7ml环己烷和5ml过氧化氢,以及0.5g催化剂,在60℃的温度下反应4小时。采用此方法对各种不同催化剂的比较,在同一溶剂乙腈中反应四小时的催化情况如下表1所示。
实验中所用的两种氧化剂在不同温度中释放的氧气也有所不同。因此对实验进行了不同温度的反应比较。在20℃,40℃,60℃三个不同温度的比较,采用乙腈作溶剂,过氧化氢为催化剂,用16.7ml环己烷、5ml过氧化氢、15ml乙腈、0.5g催化剂进行反应,其催化效果如下表3所示。
由反应机理可以知道,氧化剂既是氧源,也促进了自由基的产生。在温度较高的情况下,有利于催化剂的活化,使自由基更容易产生,从而加快了反应的进行。在较低温度下,催化剂相对稳定,不利于反应的进行。
不同催化剂对氧化剂的催化作用也不同,实验表面salen钴的催化作用较好。
通过上述的催化效果比较,在反应温度为60℃时,以乙腈为溶剂的[Co(Ⅱ)(salen)]催化体系的环己烷催化氧化转化率达到了33.6%,选择性达到98.2%。而以丙酮为溶剂则达到62.5%的高转化率。
本文在环己烷催化氧化方面只是做了初步的了解,所做的实验也不够系统、不够全面,本人觉得还有以下几方面值得改进:
1.实验中对催化剂的回收过程中,由于有无水硫酸钠夹杂其中,使回收的催化剂杂质较多,重复性差,可在加入无水硫酸钠前先将催化剂滤出回收。
2.实验中对反应控制的时间方面的工作还不足,应该多做这方面的研究,找出最合适的反应时间。
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